В миру Григорий Григорьевич Руготин, родился в подмосковном городке Радонеже в дворянской семье. Родители его были небогаты, поэтому ему с юных лет пришлось служить у князя Ивана Пенькова в должности управляющего имением. С молодости Григорий был благочестивым, смиренным и незлобивым. В брак вступать он не захотел. Оклеветанный перед князем в преступной связи с его женой, Григорий был заключен в подземелье. Это подорвало его здоровье, но укрепило и углубило религиозное чувство. В темнице узник писал небольшие книжки для обучения детей грамоте. Деньги за вырученные азбуки он раздавал нищим.
Выйдя из темницы, Григорий принял постриг с именем Гурий в Иосифо-Волоколамском монастыре, известном своим строгим уставом. В 1543 г. он был избран братией игуменом этой обители и управлял ею почти 9 лет, а затем оставил игуменство и жил два года простым монахом. Перед епископством святой Гурий один год управлял Троицким Селижаровым монастырем в Тверской епархии.
На Казанскую кафедру он был избран по жребию и 3 февраля 1555 г. хиротонисан во архиепископа новой Казанской епархии. Поддерживаемый святым Варсонофием (+1576), святитель Гурий много содействовал миссионерской деятельности. За восемь лет его святительства было устроено четыре монастыря, выстроен Благовещенский кафедральный собор и более десяти городских церквей.
В 1561 году святитель тяжело заболел. По праздникам его приносили в церковь, и он здесь сидел или лежал, не имея сил ни ходить, ни стоять. Незадолго до смерти принял от святого Варсонофия великую схиму.
Скончался 5 декабря 1563 года и был погребен в Спасо-Преображенском монастыре.
4 октября 1595 года были обретены нетленные мощи святителей Гурия и Варсонофия. Митрополит Казанский святитель Ермоген присутствовал при их обретении и описал это событие в житии святителей.
20 июня 1630 года мощи святителя Гурия были перенесены из Спасо-Преображенского монастыря в Благовещенский кафедральный собор. Они переложены в 1817 г. в новую серебряную раку.
Ныне они покоятся в кладбищенском храме во имя святых благоверных князей Феодора Муромского и чад его Давида и Константина, в городе Казани.